李钟硕中学时期便参加了韩国SBS电视台的演员选拔，并以SBS公开招募的第7期演员身份从事过演艺活动。
2010年，李钟硕开始踏足影视圈，以新人演员之姿先后出演了电视剧《检察官公主》和《秘密花园》，在《秘密花园》中的音乐人“肖恩”一角使他开始受到关注，并逐渐聚集人气。
2011年，他出演了MBC长篇电视剧《high kick 3短腿的反击》，人气直升，招牌国民撒娇“buing buing”一度成为热门话题。结束拍摄之后李钟硕开始担任SBS《人气歌谣》的固定MC，先后与Kara、IU合作主持。
2012年12月，李钟硕为出演韩国校园系列剧《学校2013》而辞去了《人气歌谣》的主持工作，开始专注于演戏。李钟硕也凭此夺得了年度最佳新人赏，并被评为“即将光耀2013年的明星”。
2013年6月，李钟硕出演SBS年度特别企划电视剧《听见你的声音》，饰演超能力少年朴修夏，凭借该剧获得SBS演技大赏优秀男演员奖，并提名第50届百想艺术大赏最佳男演员奖。9月7日，由李钟硕参演的电影《观相》在韩国上映，这是李钟硕第一次出演古装戏，票房达到913万人次，成为韩国电影史上本土电影票房榜第十位。10月31日，李钟硕、徐仁国、yuri等艺人联手出演的电影《No Breathing》在韩国上映。2013年下半年，李钟硕出演电影《热血青春》，该片由李延宇执导，朴宝英、李世英、金英光主演。
2014年1月，李钟硕主演电影的《热血青春》上映。4月，出演SBS月火剧《Doctor异乡人》饰演拥有天才医术的脱北医生朴勋，该剧播出后获得同时段收视冠军，并位列2014年
韩国月火剧年度亚军。。11月，出演SBS水木剧《Pinocchio》。12月12日，李钟硕凭借此剧获得第27届画梅奖最佳男演员奖。
2015年2月，李钟硕开启亚洲粉丝巡回见面会 ，在广州最高票价和最低票价的门票全部在30秒内售罄 ，在台湾3000张门票也被瞬间卖光 。3月28日在上海举办时，通过爱奇艺官网直播的该场活动吸引了80万人在线收看，并登上新浪微博实时热搜榜首位 。同年3月，《福布斯韩国》公布了“2014年韩国名人榜TOP40”，李钟硕位列韩国福布斯名人榜第十二位，演员部分排名第四 。5月，获得第51届百想艺术大赏电视类最佳人气男演奖 。10月10日，凭借《匹诺曹》获得第8届韩国电视剧大赏最优秀男演员奖 。10月29日，获得由韩国政府颁发的第6届韩国大众文化艺术奖国务总理表彰奖 。
2016年1月，李钟硕的个人蜡像入驻香港杜莎夫人蜡像馆，成为馆内的第四位韩国明星。2月，首次出演中国电视剧，与郑爽合作主演年代爱情剧《翡翠恋人》，饰演驰骋在黑白两道、具有多重性格的年轻海归白洛寒。5月，宣布签约YG Entertainment。7月，搭档韩孝周主演MBC悬疑爱情剧《W》，饰演风险投资企业家、前奥运射击冠军姜哲，开启一段往返于现实与虚幻的悬疑爱情。12月30日，2016MBC演技大赏在首尔盛大展开，李钟硕凭《W-两个世界》姜哲一角，获得演技大赏“大赏”及“男子最优秀演技赏”。
2017年，首次挑战反派角色，主演由朴勋政执导的犯罪电影《V.I.P.》，饰演连续犯下跨国杀人案而被各国警方追捕的朝鲜高官之子光日 。同年，搭档裴秀智主演由朴惠莲编剧的奇幻爱情剧《当你沉睡时》，饰演为了阻止噩梦成为现实而孤军奋战的检察官郑在灿，该剧采用100%的事前制作 。
2017年8月5日，李钟硕通过经纪公司宣布将推迟参军。经纪公司表示，李钟硕做为主演，对已经拍摄的电视剧和电影负有宣传责任，因此在经过反复的慎重考虑后决定推迟参军。
2018年3月12日，确认出演电视剧《死之咏赞》。3月26日，韩国YG娱乐公司宣布将不再与所属协议即将到期的李钟硕续约。9月1日，在首尔举行全球巡回粉丝见面会。
2013年2月，李钟硕参加由《VogueGirl》杂志举办的第4届“Pink Wings”慈善活动，义务拍摄画报，活动募集的善款通过韩国红十字会送给困难的祖孙家庭。7月，参与电视剧《听见你的声音》演员慈善拍卖，将剧中使用的耳机、《秘密花园》中佩戴过的耳环等收藏捐出，全部收益都用于弱势群体的救助活动。8月，钟硕成为“新堂洞希望之家”活动的慈善顾问，该活动是帮助离婚、分居等拥有家庭危机的人群解决孩子们教育和生计问题的慈善活动。想让那些在集装箱里居住的孩子们可以有更好的生活环境，李钟硕决定呼吁更多人能参与到这项慈善活动中。12月12日，李钟硕出席“善良画廊”开业典礼。该活动由明星无偿录制解说供盲人参观者聆听，现场李钟硕还公开了自己录制名画解说。
2014年8月，李钟硕接受冰桶挑战，希望能为渐冻症患者以及患有其它疾病的患者康复贡献力量。9月14日，在首尔市中心的麻浦区上岩洞DMC附近计划修建成“李钟硕树林”，该计划以种植约1000棵树为目标，用来减少城市中的铁路噪音，增加城市绿化面积 。10月，参加明星珍藏品拍卖会&义卖会，李钟硕向低收入家庭捐赠了个人收藏品，此次拍卖会的全部收入都捐赠给为支援江南地区低收入家庭而设立的江南福利财团。
2015年4月，李钟硕为一年前不幸在“世越号”船难中离世的粉丝撰写了亲笔信，在离世的粉丝生日当天，该家人收到了李钟硕寄来的鲜花及亲笔信件 。12月8日，李钟硕被委任为“韩国时尚文化季推广大使”，该活动由韩国文化产业振兴部和重庆市委共同主办，以“韩国IN重庆”为主题，旨在促进中韩文化企业交流与合作。
2016年1月，李钟硕在line friends与unicef共同制作的“lineXunicef 布朗尼限定人偶”活动中，以无偿拍摄画报的形式参与lineXunicef全球儿童救助，并且向联合国儿童基金会捐款2亿韩元，1亿支援韩国unicef用于遭受冷落的海外同胞及移民工子女和无处可去的移居妇婴儿生活居所，1亿支援中国nuicef用于改善贫困山区学校的教育环境。
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